水和廢水處理-科學Forschen

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研究文章
殼聚糖對尼羅羅非魚(羅非魚)廢水中營養物質去除效果的評價Oreochromis niloticus)在孵化場

Syafiqah SaufieAbentin EstimSitti Raehanah M Shaleh薩利姆穆斯塔法＊

馬來西亞沙巴大學婆羅洲海洋研究所，馬來西亞沙巴

*通訊作者:Saleem Mustafa，馬來西亞沙巴州大學婆羅洲海洋研究所，Jalan UMS, 88400 Kota Kinabalu，馬來西亞沙巴州，電子郵件:saleem@ums.edu.my


摘要

水產養殖係統的廢水含有大量化學物質和微生物負荷，如多氯聯苯和抗生素，通常用於控製來自飼料或水的感染和致病菌。這些物質如果被排放，會對水生環境造成汙染。緩解這一問題需要實施適當的治療方法。研究了殼聚糖對廢水中營養物質的吸收效率和降低微生物汙染的效果。本品是由β-linked d -氨基葡萄糖和n -乙酰- d -氨基葡萄糖組成的線性多糖，可從海鮮餐廳大批量丟棄的蝦、龍蝦、螃蟹等甲殼類動物的殼中提取。以凡納濱對蝦(Litopenaeus vannamei)為原料，製備了實驗室生產的殼聚糖(S1)，並與商品級殼聚糖(S2)進行了性能比較。雖然後者在氮磷去除和減少總糞便大腸菌群方麵更有效，但兩種產品在羅非魚養殖係統對排出物中礦物質的吸收方麵具有可比性。結果表明，S1和S2吸附了養殖廢水中的營養物質，尤其是氨(NH4+),亞硝酸鹽(NO2-),硝酸鹽(NO3.-)和磷酸鹽(PO43 -)．然而，在去除它們的效率和治療所需的時間方麵，差異是明顯的。在這方麵，S2表現得更好。此外，S2的抑菌活性高於S1，這可能與兩種產物表麵特征的差異有關。殼聚糖從蝦類廢棄物中提取並在當地加工，為解決水產養殖廢水造成的環境問題提供了一種低成本的解決方案。

NH4+,沒有2-,沒有3.-,阿寶43 -

關鍵字

廢水;富營養化控製;具有成本效益的解決方案;吸附效率;環境足跡


簡介

養殖廢水對接收環境造成汙染。它們的影響取決於幾個因素，包括流量和化學成分，以及接收水體的同化能力[2-4]。出水化學組成受多種因素影響，包括飼料品質[5]、日糧大小[6]、飼料蛋白質含量[7]、放養密度[8]和水交換率[9]。在這些因素中，飼料質量被認為是一個主要的因素，因為它顯著影響未食用飼料[10]產生的代謝物質的性質和分解產物。羅非魚生長的最佳水質參數為溶解氧(大於3 ~ 5 mg/L)、pH(7 ~ 8)、溫度(26 ~ 30℃)、總氨氮、TAN (0.17 ~ 3.87 mg/L)、亞硝酸鹽(0.02 ~ 0.12 mg/L)、硝酸鹽(2 ~ 219 mg/L)。生化需氧量(生化需氧量，BOD)和化學需氧量(化學需氧量，COD)分別小於10 mg/L和小於50 mg/L為宜(ICAR, 2007)。許多技術已被用於處理水產養殖廢水，如使用殼聚糖和具有混凝和絮凝能力的微藻[11]，應用循環水養殖係統(RAS)，以確保吸收和轉化營養廢物為生物質生產[12,13]，魚養殖係統，植物作為生物過濾器，幫助修複水質[14,15]，更複雜的係統，如綜合多營養水產養殖(IMTA)，將來自不同營養水平的多種水生生物進行整合，以創建一個平衡的係統，以確保水質的生物修複[14,16]，生物絮團技術(BFT)，其特點是能夠促進主要負責維持水質的微生物群落的生長[17,18]，水生生物與植物的結合在封閉係統中膜分離、電化學轉化和生物降解[19]。最近，人們對引入受自然啟發的循環經濟概念的興趣迅速增加，這種概念被稱為模擬水生係統的自然條件，用於綜合生產。 However, adsorption methods have gained popularity due to relatively low-cost, efficiency, practical convenience and environmental compatibility [7].

近年來，殼聚糖對水汙染物的吸附作用受到越來越多的關注[20-22]。這被認為是一種低成本和環保的解決方案。殼聚糖是一種由β-linked d -葡萄糖胺和n -乙酰- d -葡萄糖胺組成的線性多糖，可從蝦、龍蝦、螃蟹等甲殼類動物的殼中提取，本研究對殼聚糖的有效性進行了研究。這些動物的廢棄殼是大量可用的廢棄物，可以提供豐富的原料來源，免費提取殼聚糖。

因此，本研究的目的是評價殼聚糖對尼羅羅非魚(Oreochromis niloticus)．該魚是熱帶和亞熱帶地區養殖最廣泛的魚種之一，在水產養殖領域位居世界前三[23-25]。羅非魚養殖數量的不斷增加，引起了人們對未食用飼料、治療用化學品、固體廢物、氮、磷和總懸浮固體(TSS)等溶解有機物所產生的廢水[23]管理的關注[26-29]。羅非魚養殖的水質環境較差是由於水中含有大量有毒廢物，如總氨氮、亞硝酸鹽、硝酸鹽和可分解的有機物，為細菌生長提供了鼠疫斑點環境，而這種情況與水產養殖飼料中魚粉或魚油含量高有關[27,30]。因為羅非魚是一種經濟適用的魚類，隻有具有成本效益的方法來管理其養殖係統的廢水將提供一個切實可行的解決方案，如本研究中從蝦殼廢棄物中開發的殼聚糖。

材料和方法
研究網站

這項研究於2019年10月在馬來西亞沙巴大學婆羅洲海洋研究所魚類孵化場和化學海洋學實驗室完成，沙巴哥打基納巴盧。

水樣采集

羅非魚養殖廢水采集自育成場羅非魚幼魚養殖槽出口。用50 μm白尼龍網過濾30升水樣，去除固體廢棄物，進行吸附試驗。

提取殼聚糖

樣本收集:太平洋白腿蝦的殼(方麵對蝦)於2019年9月從SAFMA Kota Kinabalu海鮮市場采購，並進行殼聚糖(S1)提取工藝。並與馬來西亞Dasatim Sendirian Berhad生產的商品級殼聚糖(商品名Kitosan, S2)進行氫氧化鈉處理後的性能比較。根據該公司的說明書，該產品以“Kitosan + TM”的名稱上市，是從甲殼類動物的殼中提取出來的，用於生產有機食品是安全的。這些S1和S2產品如圖1所示。

圖1:殼聚糖產品S1(左)和S2(右)。

去礦化作用:在室溫(27℃)下，用2.5% (w/v)的鹽酸(1:20 w/v)將蝦殼礦化6小時，以去除地麵殼中的礦物含量。然後將樣品過濾以去除殘留物，然後用自來水衝洗至少30分鍾，直到達到中性pH值。隨後，將殼渣在60°C[16]烘箱中烘幹24小時。

除蛋白:幹燥後用2.0%的氫氧化鉀溶液按1:20 (w/v)的比例處理，在90°C下持續攪拌2小時，以去除殼中的蛋白質。脫蛋白後的殼轉移到60°C的烘箱中24小時，直至產品幹燥至[16]。

脫色和脫水:將幹蝦殼浸泡在丙酮中10分鍾，在室溫下蒸發溶劑，然後用自來水衝洗。然後將產品過濾，在60°C的烤箱中幹燥24小時。

甲殼素脫乙酰作用:用40%氫氧化鈉按1:15的比例處理得到的甲殼素，在105℃下保存2小時。然後，內容物過濾，用去離子水洗滌，直到中性pH為7。將得到的殼聚糖在60°C的烘箱中在60°C[31]中幹燥24小時。生產殼聚糖的逐步過程如圖2所示。

圖2:顯示實驗室生產殼聚糖的方法學遵循的流程圖。

吸附試驗

采集養殖場羅非魚養殖池廢水，用普通濾紙過濾。將過濾後的樣品轉移到3 L容量的燒杯中，在燒杯中加入1.0 g/L的殼聚糖，同時繼續磁力攪拌。每隔1 - 320分鍾(1、5、10、20、40、80、160和320分鍾)收集1份10 mL的等份。離心3000 rpm，取上清移入幹淨的試管中進行水質分析[20]。

氨(NH)的去除4+),亞硝酸鹽(NO2-),硝酸鹽(NO3.-)和磷酸鹽(PO43 -NH濃度):4+,沒有2-,沒有3.-,阿寶43 -分別采用哈希氨低範圍標準法10023、哈希亞硝酸鹽低範圍標準法8192、哈希硝酸鹽高範圍標準法8093和哈希磷酸鹽標準法8048進行測定。用UNICO 2100分光光度計測量光密度。

汙水的去除率由下列公式確定:

在那裏,

Ic =初始濃度(毫克/升)

Fc =最終濃度(毫克/升)

汙染物吸附容量的測定公式為:

在那裏,

Q =吸附容量(毫克/升)

Ic =初始濃度(毫克/升)

Fc =最終濃度(毫克/升)

V=溶液體積(L)

M =吸附劑質量(g)

吸附劑中營養成分的測定

吸附劑中還分析了作為營養物質的礦物質。采用濕法消解法製備樣品。稱取幹樣品0.5克，放入燒瓶中，加入10ml濃縮HNO3.．樣品在室溫下保存過夜，然後在125°C加熱4小時。隨後用12.5 ml濃縮HNO稀釋3.攪拌幾分鍾，直到無定形物質出現在燒瓶底部。內容物用50 mL蒸餾水稀釋，用0.45 μ m白色濾紙過濾，得到澄清溶液，製備三份。該樣品采用電感耦合等離子體光學發射(ICP-OES)方法進行元素組成的定量分析。

菌落計數(CFU/ml)

從魚類孵化場收集的另一1l廢水樣本立即放入冷凍室，不經過濾。營養培養基-瓊脂的製備方法是將0.5 gr玫瑰酸與5 ml 0.2 NaOH(混合物1)混合。隨後，將26 gm m-FC瓊脂基質加入500 ml蒸餾水(混合物2)。然後，將混合物1和混合物2置於燒杯中，在熱板上加熱，煨煮。然後，將瓊脂倒入盤中，讓其凝固。

采用平板計數法測定細菌密度。水樣經10- 4,10 -5和10-6一係列稀釋，一式三份。取1.0 ml稀釋水樣，放入錐形燒瓶中100 ml蒸餾水中，搖勻。用0.45µm的柵格膜過濾器過濾100 ml混合樣品。將過濾後的內容物置於營養瓊脂頂部，蓋上蓋子，石蠟封口。最後，將密封的培養基放入45°C的烘箱中24小時，觀察菌落計數，按10-4、10-5、10-6稀釋順序進行計數。

統計分析

對氨水吸附效率(%)進行統計分析4+,沒有2-,沒有3.-,阿寶43 -S1、S2營養成分采用獨立樣本t檢驗，糞便大腸菌群計數采用配對樣本t檢驗，采用SPSS統計軟件包(22.0版)軟件進行統計分析。數據變異性在3個重複中完成，並以P<0.05顯著差異的平均標準誤差表示，處理之間以小寫字母(如果有)為特征。

結果
吸附法去除營養物質

NH的初始濃度4+,沒有2-,沒有3.-,阿寶43 -分別為3.3 mg/L、3 mg/L、3 mg/L和4.9 mg/L。數據顯示(圖3)NH的效率4+S2處理20 min後去除率增加，為55.4%。與S1處理相比，它的去除效果更好，達到47.9%。80 min後吸附穩定，達到平衡或飽和狀態。NO的去除2-S2處理40 min占53%，S1處理52%。40分鍾後，吸附NO2在S1和S2處理中保持不變，直到實驗結束。而NO的情況則不同3.-處理1分鍾後去除率最高，S2達到56.7%，S1達到48.3%，處理20分鍾後也達到48.3%。有趣的是，80分鍾後，S2的曲線呈現出吸附質釋放回溶劑的下降趨勢，標誌著吸附飽和階段後進入解吸狀態。PO的去除模式43 -不同的是，攪拌1分鍾後，S2組為32%，S1組僅為10.2%。在80分鍾後，S2的去除率達到最大，達到72.0%，在80分鍾時，S2的去除率約為50%。從統計學上看，S1和S2處理對NH的去除率(%)沒有顯著差異(p>0.05)4+,沒有2-,沒有3.-，但對PO來說意義重大43 -(P < 0.05)。

圖3:攪拌時間(min)對NH去除效率(%)的影響4+,沒有2-,沒有3.-和阿寶43 -對於S1和S2。

吸附容量測試

本研究中使用的1.0 g/L的殼聚糖在某些營養物質的吸附中並沒有達到線性平衡，這很可能是由於溶液中可能存在其他物質和化學物質如染料、金屬、離子、藥物或激素、抗生素等對活性位點的競爭，這些活性位點被稱為幹擾吸附和解吸行為。這也可能是由於在處理過程中加入的殼聚糖用量不足以與廢水分子結合。對nh3的最大吸附量4+,沒有2-,沒有3.-,阿寶43 -表1所示。而S1和S2的吸附量沒有顯著差異。

治療 氨、Q(毫克/克) 亞硝酸鹽,Q(毫克/克) 硝酸鹽、Q(毫克/克) 磷酸,Q(毫克/克)
S1 10.8±0.1 7.80±0.3 1.25±0.15 12.25±0.2
S2 11.1±0.1 7.95±0.3 8.5±0.1 17.15±0.2

表1:S1和S2對nh3的吸附效率4+,沒有2-,沒有3.-和阿寶43 -．

殼聚糖營養成分的測定

S1和S2的養分組成如圖3、圖4A和圖4B所示。結果表明，各處理均不含重金屬元素。這可能是因為S1和S2的來源是相同的(蝦殼)。當Na和Ca大量出現時，它們的營養成分幾乎相同。K、Ba、Al、Zn、Fe、Mg濃度及Rb、Sr、Se、Sr、Mn濃度差異均不顯著(P>0.05)。

圖4:S1的養分組成。

圖4 b:S2的養分組成。

菌落計數(CFU/ml)

采用糞大腸菌群計數法監測水生態係統的水質狀況和水傳疾病風險[28]。糞便大腸菌群初始菌落數為1.62 × 106(圖5A)。S1處理後下降至1.08 × 106(圖5B)， S2處理後急劇下降至0.23 × 106(圖5C)。從表2可以看出，S2比S1去除糞便大腸菌群的比例更高。殼聚糖的抑菌活性受溫度、用量(濃度)、純度和靶菌[32]等因素的影響。經配對t檢驗，S1和S2處理糞大腸菌群計數差異有統計學意義(P<0.05)。

圖5:羅非魚廢水(A)經S1 (B)和S2 (C)處理後糞便細菌菌落(CFU/ml)。

治療 平均效率(%)
S1 32.82
S2 85.45

表2:S1和S2去除羅非魚廢水中糞便細菌的平均效率

討論

殼聚糖化學結構中活性羥基(-OH)和胺(-NH2)的存在使其成為一種有效的吸附材料，去除廢水[7]中的汙染物。殼聚糖多孔表麵氮含量較高，說明殼聚糖中存在氨基官能團，有利於殼聚糖與廢水分子[31]的吸附作用。接枝氨基、季銨、羧基和硫醇形成的改性或處理過的殼聚糖具有較高的活性基團[33]。這增強了產品在廣泛應用中以更高的選擇性和親和力進行更多功能的能力。

由於造成汙染的大部分化合物是帶負電荷的，殼聚糖作為生物聚合物的獨特特性比其他礦物絮凝劑(如硫酸鋁)更有效地從水溶液中去除不良化學物質。殼聚糖是一種單一的陽離子生物聚合物，通過混凝絮凝法中和和去除陰離子懸浮的膠體顆粒。

對NH的吸附4+殼聚糖的形成主要是由於這種帶正電的分子與吸附劑(- coo -)的負吸附位點之間的離子作用。通過對含正電荷NH的混合溶液進行吸附研究，進一步證明了這一點4+和帶負電荷的PO43 -．試驗結束時，PO的濃度43 -等於NH的初始濃度4+，表明吸附的靜電引力最有可能是NH吸附的原因4+[35]。其他營養物質也同樣如此，即NO2-,沒有3.-,阿寶43 -吸附機理主要是帶正電的陽離子與帶負電的陰離子[7]之間的靜電吸引。殼聚糖對硝酸鹽的快速高水平吸收(圖2)可以歸因於氮官能團N的存在+(C2H5）3.．Appunni S等人提出了離子交換是這種吸附機製的證據。

硝酸鹽是廢水硝化過程的最終產物，磷酸鹽是養魚過程中產生的廢物中的化學物質，包括未被食用的飼料和糞便。這兩種化合物在羅非魚廢水中普遍存在。由圖2可知，磷酸鹽的去除率比硝酸鹽高15.3%。這主要是由於離子勢[37]使磷酸鹽的吸附能力大於硝酸鹽。這些發現表明，像殼聚糖這樣的聚合物往往對具有更高原子序數和價的離子有更大的親和力。

這就產生了三個陰離子:PO43 ->哦->沒有3.-對磷酸鹽的吸附性能優於對硝酸鹽的吸附性能。盡管如此，大多數魚能夠耐受高達90 mg/L的高濃度硝酸鹽，且沒有不良副作用，超過300 mg/L的濃度會引起硝酸鹽毒性，對魚[26]的滲透調節造成幹擾。

一般為氮的去除率4+,沒有2-,沒有3.-,阿寶43 -由於表麵物理特征的差異，S2的表現優於S1。產物S1呈片狀，S2呈粉末狀。已知這些物理特征的差異會影響[25]的吸附。殼聚糖薄片表麵粗糙，呈塊狀，而殼聚糖粉末具有大量高度擴散的顆粒間孔。Wu FC，等人[38]也討論了這一問題，並強調了殼聚糖薄片具有更堅硬的孔隙結構，對氨基具有空間位阻，而粉末具有疏鬆的孔隙結構，有利於吸附。由於化學反應主要發生在殼聚糖的表麵層上，粒徑越小，吸附能力越高，明顯粒徑越小、數量越多的顆粒對吸附[40]的效果越好。表1中的結果與這些報告一致。廢水中吸附最高的養分是PO43 -(12.25±0.2 mg/g)4+,沒有2-也沒有3.-．Zadinelo IV等人[31]和Bernardi F等人[20]早前得到了一致的結果，他們認為殼聚糖的結構選擇性傾向於PO43 -與其他廢水化合物(NH4+,沒有2-也沒有3.-)，與吳fc等人的觀點不一致。

殼聚糖中微量元素(Be、B、Na、Mg、P、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Sn、Sb、Hg、Pb)濃度較低，正常存在[41]，無危險[42]。S1和S2中鈣含量相對較高(圖3和圖4)是因為碳酸鈣是其主要成分[22]。Na含量高的來源顯然是海水吸收所致[43-48]。

關於殼聚糖對大腸菌群的影響，從圖5中提供的數據可以明顯看出，S1處理與未經處理的廢水沒有任何明顯的差異。而S2處理顯著降低了細菌密度。這種抗菌活性似乎與殼聚糖的表麵積和粒徑有關。Ardila N等人[49]認為，降低殼聚糖顆粒尺寸可增加抗菌活性。S2比S1提供了更大的比表麵積。Chung YC，等人[50]提供了殼聚糖抗菌活性機製的細節。這些作者提出了一個兩步過程:細菌細胞壁和細胞膜之間的分離，然後用殼聚糖破壞細胞壁。無機物Ca、Mg、Ba、Na的存在對這一過程有影響，但取決於它們的相對比例。這些報告支持殼聚糖作為一種天然殺菌劑的作用，並強調其在水產養殖廢水處理中的應用[51-54]。

結論

由此可知，殼聚糖具有吸附營養物的特性，如果釋放到環境中，會造成汙染。這些營養物質包括氮氫4+,沒有2-,沒有3.-和阿寶43 -以及在尼羅羅非魚養殖係統的廢水中遇到的糞便大腸菌群。該產品是從廢棄蝦殼中提取的，使用經濟。這種做法也符合目前正在推廣的循環經濟理念，即將水產養殖轉變為更環保和低碳的食品生產體係。通過與低成本的碳質材料或雜草或廢棄生物質中的高比表麵積和高孔隙率生物炭結合，可以進一步研究提高局部製備物的吸附效率

致謝

我們要感謝伊拉斯謨+正在進行的MYSUN項目所提供的鼓勵。


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條信息

文章類型:研究文章

引用:殼聚糖對尼羅羅非魚廢水中營養物質去除效果的評價:營養成分和細菌去除效果(Oreochromis niloticus)在孵化場。工業水處理7(2):dx.doi。org/10.16966/2381 - 5299.179

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出版的曆史:

  • 收到日期:2021年7月31日

  • 接受日期:07年9月,2021年

  • 發表日期:2021年9月13日,