摘要

在水處理中使用鋁和鐵鹽作為混凝劑，會導致成品水中鋁和鐵離子濃度升高。盡管鋁在大腦中的積累與神經退行性疾病有關，但人類攝入的鋁中有近5%來自飲用水。本研究旨在評價鋁的殘留濃度^{3 +}和菲^{3 +}混合氯化鋁-氯化鐵混凝劑在澄清廢水中的應用。通過Jar試驗研究了混合鋁-氯化鐵混凝劑對成品水中鋁、鐵離子濃度的影響。所有參數均按APHA水和廢水檢測標準方法測定。使用Microsoft excel10和Minitab 16編譯和分析數據，並使用表格和圖表進行展示。與單一混凝劑相比，1:1 A-FC(鋁-氯化鐵)混合使用平均可降低40%的鋁離子濃度和20%的殘餘鐵離子濃度。在最佳pH和最佳投加量下，明礬、1:1和3:1 A-FC混凝劑的鋁離子殘留濃度分別為0.1 mg/L、0.06 mg/L和0.09 mg/L。氯化鐵、1:1和3:1氯化鋁鐵混凝劑的鐵離子濃度分別為0.4 mg/L、0.32 mg/L和0.11 mg/L。研究表明，混凝劑用量與鋁離子殘留濃度之間存在較強的相關性(r=0.93)，差異有統計學意義(P<0.05)。水體pH值與鋁離子殘留濃度之間具有較強的相關性(r=-0.97)，具有顯著的統計學意義(P<0.05)。礬、氯化鐵混凝劑組合使用比單獨使用可大大降低鋁和鐵離子殘留濃度。 The regular monitoring of chemical residuals in drinking water and control of coagulant conditions should be considered in the water treatment process.

關鍵字

混凝劑;阿爾茨海默氏癡呆;水處理;鋁;鐵

簡介

在水處理過程中，明礬和氯化鐵是許多國家廣泛使用的化學混凝劑。它們與水迅速反應，得到多種含有陽離子的產物，可以中和帶負電荷的粒子[1,2]。雖然大部分混凝劑在沉澱過程中保留在汙泥中，但當重要的混凝參數如pH、混凝劑劑量和原水濁度控製不好時，一部分混凝劑仍保留在成品水中。剩餘鋁^{3 +}和菲^{3 +}飲用水分配管道的濃度超過建議限值正成為飲用水質量的一個大問題，因為新的研究證明了其對健康的影響[4]。

高殘留鋁離子濃度可能沉積在飲用水管道內，這可能是主要由細菌組成的生物膜的來源，進一步成為水傳播疾病的家園。沉澱的混凝劑渣降低了餘氯的處理效率，防止了成品水的進一步汙染。另一方麵，由於水流量變化對這些沉積物的幹擾可能會使水龍頭上的鋁離子水平重新懸浮，這使終端用戶感到不滿，因為它會導致飲用水[6]的不良味道、氣味、顏色和渾濁。

飲用水是鋁離子的來源之一，可促進鋁的攝入。根據美國廢水協會(AWWA)的評估，飲用水提供了大約5%的人類攝入的鋁。與其他接觸途徑相比，盡管這種元素廣泛存在於食物、飲用水和許多抗酸製劑中，但口服吞下的鋁對人體具有強烈的毒性，因為當pH值極低時，鋁更容易在胃中溶解，而單質形式的鋁在很大程度上取決於pH值[1,7]。攝入的鋁通過吸收到達血液，可越過血腦屏障[8]，在大腦中積累。大腦中的鋁積累被認為與阿爾茨海默氏症和透析性腦病等神經退行性疾病有關[9-11]，因此飲用水中的鋁被認為是一種危害[6]。從事治療腎髒疾病患者的醫院和診所使用明礬處理過的水可能會有困難。接觸透析液和藥物中高水平鋁的患者可能會出現並發症，如透析性腦病(一種進行性癡呆)和[11]精神病。美國環境保護署(USEPA)已將飲用水中鋁含量的最高汙染物水平定為0.2毫克/升[12]。建議評估水處理廠的運行，如果鋁殘留超過0.3 mg/L的成品水[4]。

與鋁類似，殘餘鐵可能與阿爾茨海默病[13]有關。正如Sieliechi JM等人[7]所引用的那樣，Perez和他的同事指出，大腦特定區域的鐵過量可能與神經退行性疾病[14]有關。另一方麵，飲用水中大量的鐵殘留使氯化過程失去了效果，水的顏色和水的金屬味都變差了。它還可以作為微生物的食物，使用非碳源，如鐵錳，促進致病菌的繁殖。含鐵細菌的生長可以在管道和儲罐內形成令人不快的厚液體層[4,15]。成品水中殘留的鐵也會在洗過的衣服和水管裝置(如水槽和廁所)上產生一定濃度以上的汙漬。此外，過量攝入鐵是有毒的;它會破壞胃腸道細胞，從而阻止它們調節鐵的吸收。從審美的角度出發，建議飲用水中鐵的含量低於0.3 mg/L。

減少醫院、食品工業和飲用水中鋁的殘留量至關重要，減少洗衣店、飲用水、水消毒過程和配水管道中鐵的殘留量也很重要。因此，在本研究中，研究了1:1和3:1氯化鋁混合與單一氯化鋁和氯化鐵使用的對比，以確定它們對飲用水中殘餘鋁和鐵離子的貢獻。

方法

實驗設計

在不同的實驗設置下，對各因素進行了評價。設計兩個試驗組，其中一組為對照組(硫酸鋁和氯化鐵)，另一組為試驗組(1:1和3:1氯化鋁和氯化鐵混合)。利用Gobena B等人早期研究的結果，研究了鋁-氯化鐵混合使用對處理水殘留鋁和鐵離子濃度的影響。據此，在最佳條件下進行了鋁、鐵殘留量的測定;明礬、氯化鐵、1:1A-FC和3:1A-FC分別為25mg/L、15mg /L、15mg /L和25mg/L, pH為7、8、8、7。為了研究鋁的殘量與礬的用量之間的關係，混凝劑的用量範圍為5 ~ 45 mg/L，間隔為10mg/L，測定每一劑鋁的殘量。

樣品製備

通過加泥篩得到初始濁度為150NTU的合成水。200到一定體積的去離子水引入懸浮固體和有機物[18]。硫酸鋁原液₂(所以₄）_3..18H₂O和氯化鐵，FeCl_3.將10.0克明礬和/或氯化鐵溶解到1000ml去離子水中，其中1ml用於1000ml的樣品，當加入1000ml待測水[19]時，表示濃度為10mg /L。將鋁和氯化鐵的標準原液混合，製成所需混凝劑用量的氯化鋁混凝劑組合，形成1:1和3:1氯化鐵鋁混凝劑組合。

實驗程序

采用標準Jar試驗測定了混凝劑的除濁效果。每個罐子中裝入1000毫升用刻度筒測量的樣品。原水pH值調整為0.5N H₂所以₄和1N NaOH至所需水平[20]。為每個罐子設計所需的混凝劑劑量被仔細地測量到1000毫升燒杯中，燒杯中含有準備好的1000毫升合成水。攪拌速度設置為每分鍾200轉，持續1分鍾。1分鍾後，混合速度降低，並設置為20轉，持續15分鍾。這段時間後，關閉攪拌器，讓羊群靜置30分鍾[11,19]。然後從位於水位以下20毫米的地方提取樣本，用於分析[21]。在Jar試驗沉澱時間結束後立即測定殘留濁度和pH值;而鋁和鐵的殘留量則在室溫下pH值為1的酸化預處理2小時[22]後測定。

樣本和數據分析

濁度測定采用濁度計HACH wagg - wt3029濁度法(SM: 2130B)， pH測定采用電測法(SM: 4500-H)[23]濁度測定采用便攜式pH計WTW 3310, Al^{3 +}采用鋁法(SM: 8012)測定[24]和Fe^{3 +}采用鄰菲羅啉(SM: 3500)[23]分光光度法測定。使用Microsoft excel10和Minitab 16編譯和分析數據，並使用表格和圖表進行展示。

結果與討論

不同混凝劑在不同劑量下的濁度去除效果

表1給出了早期研究的基線數據，顯示了不同混凝劑和混凝劑組合的濁度去除效率。因此，當明礬添加量為25mg/L時，處理後的水殘留濁度為3.82 NTU，去除率為97.45%。當氯化鐵濃度為15 mg/L時，殘餘濁度為2.82NTU，去除率為98.12%。使用5 ~ 45mg/L明礬和氯化鐵時，最終出水pH值分別在6.61 ~ 5.35和7.25 ~ 4.5之間。在1:1 A-FC混凝劑投加量為15 mg/L時，出水殘留濁度為4 NTU，去除率為97.34%;在3:1 A-FC混凝劑投加量為25 mg/L時，出水殘留濁度為6.73 NTU，去除率為96.57%。在5 ~ 45mg /L混凝劑劑量範圍內，氯化鐵濁度去除率大於94%。然而，在5 mg/L和45 mg/L用量下，明礬、1:1和3:1鋁-氯化鐵組合的濁度去除效率相對較低(<87%)。采用5 ~ 45mg/L的1:1 A: FC和3:1 A: FC處理後，成品水的pH值分別在6 ~ 7.5和5.73 ~ 6.75之間。

混凝劑類型	參數	混凝劑劑量(毫克/升)
		5	15	25	35	45
明礬一個	剩餘濁度(南大)	36.6	5.7	3.82	8.57	20.90
	去除效率(%)	75.60	96.20	97.45	94.29	86.07
	成品水pH值	6.61	6.35	6.05	5.71	5.35
氯化鐵b	剩餘濁度(南大)	6.15	2.82	4.95	6.25	8.15
	去除效率(%)	95.90	98.12	96.70	95.83	94.17
	成品水pH值	7.25	5.91	5.00	4.75	4.50
1:1鋁-氯化鐵混合物b	剩餘濁度(南大)	35	4.00	13.80	18.90	22.55
	去除效率(%)	76.67	97.34	90.80	87.40	84.97
	成品水pH值	7.50	7.25	6.80	6.45	6.00
3:1鋁-氯化鐵混合物一個	剩餘濁度(南大)	30.90	5.30	6.73	20.05	46.10
	去除效率(%)	79.40	96.47	96.57	86.63	69.27
	成品水pH值	6.75	6.58	6.25	6.05	5.73

表1:濁度去除率與混凝劑劑量和類型有關。
^一個在測試水的最佳pH值7下進行測試，
^b在最佳pH值8的測試水和
所有混凝劑的試驗水初始濁度均為150NTU。

剩餘鋁^{3 +}和菲^{3 +}最佳條件下成品水中的濃度

剩餘鋁^{3 +}和菲^{3 +}最佳條件下成品水中的濃度如下所示。本研究發現，當明礬的最佳用量為25mg/L，最佳pH為7時，鋁和鐵離子的殘留量分別為0.1mg/L和0.02mg/L。而氯化鐵的最佳用量為15mg/L，最佳pH為8時，鋁和鐵離子殘留量分別為0.01mg/L和0.44mg/L。而采用1:1鋁-氯化鐵組合，在最佳劑量為15mg/L，最佳pH為8時，殘餘鋁和鐵離子分別為0.06mg/L和0.32mg/L。在最佳劑量為25 mg/L、pH為7的條件下，采用3:1氯化鋁鐵組合，鋁和鐵離子殘留量分別為0.09 mg/L和0.11mg/L。結果如圖1所示。

圖1:殘餘鐵離子Fe^{3 +}鋁離子，Al^{3 +}與最佳條件下的混凝劑相比。

鋁離子濃度最低的是在使用氯化鐵的成品水中，盡管與使用明礬相比，氯化鐵使成品水中的鐵離子殘留量增加了95%，達到0.32 mg/L，也高於美國環保署飲用水二級規定0.03 mg/L[12]。然而，與最佳條件下的明礬貢獻0.1 mg/L的鋁離子相比，氯化鐵減少了90%的鋁離子濃度到0.01 mg/L，這是迄今為止的安全水平。使用氯化鐵時出現的鋁渣和使用明礬時出現的鐵渣可能與化學混凝劑雜質和用於使試驗水達到所需初始濁度的粘土有關。

對比實驗組(1:1 a - fc和3:1 a - fc使用)和對照組(明礬和氯化鐵使用)，1:1 a - fc使用導致鋁離子濃度比明礬使用降低40%，鐵離子濃度比氯化鐵使用降低20%。然而，與使用明礬相比，3:1 a - fc的鋁離子減少了10%，與使用氯化鐵相比，鐵離子減少了72.5%。在最佳條件下，1:1 A-FC對鋁離子殘留量和鐵離子殘留量均可接受，去除率達97.34%。混凝劑的混合使用降低了單個混凝劑的濃度，進一步減少了成品水中的混凝劑殘留量。

單獨使用鋁時鋁離子殘留濃度高於鋁-氯化鐵1:1和3:1組合使用時鋁離子殘留濃度。Miller和他的同事報告說，在使用鋁基混凝劑的飲用水工廠中，鋁濃度有40%到50%的幾率增加[24,25]。在這項研究的結果中也觀察到了類似的結果。在最佳條件下，當A-FC濃度為1:1時，鋁離子殘留量降低了近2倍，而不影響除濁效率。同時，與單一氯化鐵相比，使用3:1 A-FC時，無論需要去除濁度，殘餘鐵離子濃度都降低了近3倍。

混凝劑劑量對混凝劑殘留濃度的影響

研究結果表明，在最佳混凝劑用量的條件下，鋁離子殘留隨混凝劑用量的增加而增加。鋁離子增加了從0.07到0.08 mg / L 12.5%在混凝劑劑量增加從5 mg / L - 15 mg / L,從0.08到0.1 mg / L增加了20%在混凝劑劑量增加從15毫克/升到25 mg / L,從0.1到0.15 mg / L增加了33.33%在混凝劑劑量從25 mg / L增加到35 mg / L,和從0.15到0.23 mg / L增加了34.78%在混凝劑劑量增加從35毫克/升到45 mg / L(圖2)。

圖2:混凝劑劑量對殘餘鋁離子(Al3+)濃度的影響。

混凝劑用量最低(5mg/L)時鋁殘留量最低，為0.07mg/L，濁度去除率低於80%。混凝劑投加量為15mg/L時，鋁離子殘留量增加到0.08 mg/L，去除率提高96.2%。混凝劑投加量在25mg/L以上時，除鋁效率下降，殘餘鋁濃度繼續升高。在本研究中，隨著化學混凝劑用量的增加，觀察到的殘量也在增加。剩餘鋁^{3 +}離子濃度與混凝劑的用量成正比。然而，在最佳礬量(25mg /L)下，殘餘Al^{3 +}相對較低。采用最佳礬混凝劑投加量25 mg/L處理濁度為150ntu的水，溶液pH為6.5時鋁離子濃度為0.1 mg/L。結果如下麵的圖2所示。

飲用水中鋁的存在可能與混凝絮凝處理過程中鋁鹽的加入有關，也可能與原水中pH值較低(pH=5.5±0.5)的[26]自然存在有關。對飲用水中的鋁有各種不同的規定，不同的當局也有不同的規定(表2)。飲用水中鋁離子濃度超過0.3 mg/L對人體健康構成危害[6]。世界衛生組織提出了幾種盡量減少處理水中殘餘鋁濃度的方法。這包括在混凝過程中使用最佳pH值，避免過量的鋁用量，在混凝劑的應用點保持良好的混合，用於絮凝的最佳槳速，以及鋁絮凝劑的高效過濾[25,27]。

美國沒有。	管轄範圍內	鋁限製
1	加拿大飲用水質量指南	0.1毫克/升
2	構成(2018)	0.05 ~ 0.2 mg/l
3.	歐洲經濟共同體	0.05µg/l ~ 0.2 mg/l
4	世界衛生組織	0.2毫克/升
5	AWWA建議運行水平	0.2毫克/升
6	加州法規	1.0毫克/升

表2:不同部門對飲用水中鋁含量的規定。

雖然對飲用水中鐵[28]沒有提出基於健康的指導值，但本研究考慮將明礬與不同比例的氯化鐵結合使用作為另一種替代解決方案。在最佳條件下，殘餘濁度均低於美國環境保護局(USEPA)關於明礬、氯化鐵和1:1氯化鋁鐵的飲用水標準(分別為3.8mg/L、2.8mg/L和3.9mg/L)[12]。而當使用3:1氯化鋁鐵溶液時，殘餘濁度超標，達到6.7 mg/L。在符合USEPA、EU、WHO和AWWA飲用水標準的最佳條件下，施用明礬後，鋁殘留量為0.1 mg/L(表2)。

另一方麵，在最佳條件下施用氯化鐵，殘餘鐵為0.4 mg/L，高於美國環保局[12]飲用水標準。將本研究結果與USEPA[12]和WHO[29]規定的殘留鐵離子限值進行比較，發現1:1 A-FC的貢獻高於限值;而3:1 A-FC貢獻低於限製。本研究討論的是澄清池出水中發現的混凝劑殘留，在過濾等連續處理過程中，混凝劑殘留有很大的機會進一步減少。

在飲用水處理過程中，混凝pH、殘餘濁度(去除效率)是影響殘餘鋁濃度的重要因素。因此，本研究試圖論證如表3所示的參數之間的關係。混凝劑投加量與硫酸鋁濁度去除效率呈弱正相關(r=0.332)，差異無統計學意義(P>0.05)。硫酸鋁濁度去除率與殘餘鋁離子濃度相關性較小，但呈正相關(r=0.0135)，差異無統計學意義(P>0.05)。而混凝劑用量與鋁離子殘留濃度呈顯著正相關(r=0.94)，差異有統計學意義(P<0.05)。劑量與水最終pH的相關係數呈強負相關(r=-0.98)，差異有統計學意義(P<0.05)。同樣，水體pH值與鋁離子殘留濃度的相關係數r=-0.97，也表現出較強的負相關關係，具有統計學意義(P<0.05)。

相關係數矩陣
	劑量	明礬去除效率	鋁離子
明礬去除效率	0.33, P = 0.59	1
鋁離子	0.937, P = 0.019	0.013, P = 0.983	1
最後的pH值	-0.983, P = 0.003	-0.240, P = 0.698	-0.974, P = 0.005

表3:關係的參數。

正如Jekel MR[26]所報告的，殘餘鋁與出水濁度(去除效率)之間存在相關性;低的出水濁度將導致鋁殘留量的減少。另一方麵，Driscoll和Letterman對殘留鋁的研究表明，飲用水中高濃度的鋁與原水濃度和殘留濁度都有關[22,27]。然而，本研究發現，硫酸鋁濁度去除率與殘餘鋁離子濃度的相關性不顯著(P>0.05) (r=0.0135)。而成品水中鋁離子的殘留與混凝劑的投加量和成品水的pH值密切相關。

並在95%置信區間進行方差分析，以評估四種凝血劑的平均殘留是否有統計學顯著性差異。據此，本研究得出四種混凝劑的平均殘留鋁含量差異有統計學意義(p<0.05)(表4a)。同樣，四種混凝劑的平均殘鐵量差異也有統計學意義(p<0.05)(表4b)。

源	DF	黨衛軍	女士	F	P
因素	3.	0.014700	0.004900	34.69	0.000
錯誤	8	0.001130	0.000141
總計	11	0.015830

表4:方差分析
4:單因素方差分析:殘鋁(Al^{3 +})與凝結劑類型比較。

源	DF	黨衛軍	女士	F	P
因素	3.	0.282825	0.094275	341.58	0.000
錯誤	8	0.002208	0.000276
總計	11	0.285033

表4:方差分析
4 b:單因素方差分析:殘鐵(Fe^{3 +})與凝結劑類型比較。

結論

研究表明，混凝劑使用時鋁離子和鐵離子的濃度比單獨使用時明顯降低。正如研究之初設想的那樣，以1:1和3:1的比例混合使用明礬和氯化鐵，使殘餘鋁離子和鐵離子達到平衡。特別是1:1的氯化鋁和氯化鐵，可以將成品水中的鋁和鐵離子殘留濃度降低到許多權威機構規定的限度以下。混凝過程中使用的混凝劑類型是確定成品水中混凝劑殘留量的重要參數，而不考慮其他設計參數。此外，研究表明，殘餘鋁和鐵離子濃度似乎更受水的最終pH值的影響，其次是混凝劑的使用劑量。因此，在水處理中，應遵循最佳條件，以產生低殘留的水。此外，水處理廠應改用產生較少化學殘留物的混凝劑，如混合混凝劑，因為它已顯示出良好的效果。

縮寫

A-FC:明礬-氯化鐵共混物;環境署:聯合國環境規劃署;USEPA:美國環境保護署;衛生組織:世界衛生組織;歐盟:歐洲委員會，AWWA:美國供水工程協會;南大:濁度單位;SM:標準方法;環境保護署;美國土木工程師學會

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條信息

文章類型:研究文章

引用:Gobena B, Adela Y, Serbessa GG, Alemayehu E(2020)殘餘鋁的評價^{3 +}和菲^{3 +}混合氯化鋁鐵混凝劑的使用濃度。國際J水廢水處理6(3):dx.doi.org/10.16966/2381-5299.175

版權:©2020 Gobena B等人。這是一篇開放獲取的文章，根據創作共用署名許可協議(Creative Commons Attribution License)發布，該協議允許在任何媒體上不受限製地使用、分發和複製，前提是注明原作者和來源。

出版的曆史:

收到日期:2020年10月28日,

接受日期:2020年11月16日,

發表日期:2020年11月24日,