摘要gydF4y2Ba

本文介紹了在可視化單元中高嶺石細粒從二氧化矽/玻璃基質中分離的實驗室研究，這模擬了含水層中膠體和懸浮流動時粘土的釋放。在附著過程中，通過粒子進行細胞飽和直到完全穩定;此外，顆粒的脫離發生在分段恒定的流速增加。從顯微鏡圖像計算的分離數據與分離粒子的力和力矩進行了比較。觀察到模型和實驗室數據之間的定性一致。gydF4y2Ba

關鍵字gydF4y2Ba

膠體;懸架;粒子分離;機械平衡;超然造型;實驗室研究;可視化;膠體運輸;多孔介質gydF4y2Ba

簡介gydF4y2Ba

天然儲層砂岩中高嶺石脫離岩石表麵的過程有多種自然和工藝過程[1-3]。不完整的清單包括:地下水膠體-懸浮運移、廢水處理、含水層淡水儲存、含水層與海洋之間的鹽水交換、細菌、病毒和汙染物在高嶺石上的吸附運移、冷水注入和蒸汽/熱水生產的增強型地熱項目、高粘度油的生產和油田注水[4-8]。因此，高嶺石從岩石表麵進一步遷移脫離的研究已經有很多，也是目前正在進行的研究課題[9-11]。gydF4y2Ba

已有大量研究建立了含顆粒脫離的相懸浮膠體輸運數學模型[12-16]。已經推導出了幾個精確解，為實驗室岩心洪水的規劃、設計和數據處理提供了簡單的分析模型[17-21]。gydF4y2Ba

由於尺寸排斥、拉伸、附著、擴散到死端孔隙和重力偏析，膠體懸浮通量中的顆粒被岩石捕獲。在本文中，我們討論了靜電力對粒子的吸附作用。運動流體中附著的顆粒受到阻力、靜電、升力和重力的作用[22,23](圖1)。阻力和升力使顆粒分離，而靜電和重力使顆粒附著。靜電力和能量由範德華、雙電層和玻恩分量組成(圖2)。大量實驗室研究表明，在可視化細胞中存在細顆粒分離，並驗證了機械平衡分離標準[5-8,12]。最近的一篇論文[24]係統地研究了在變化的速度、鹽度和ph下，觀察細胞中附著粒子的抬升。該工作引入了相圖，允許在給定的溫度、速度、鹽度和ph下顯示分離區域。該研究使用附著在玻璃/矽基板上的乳膠粒子進行。gydF4y2Ba

圖1:gydF4y2Ba細粒分離力矩平衡判據:分離阻力和升力的力矩必須超過吸附靜電和重力的力矩。gydF4y2Ba

圖2:gydF4y2Ba底物-粒子相互作用的DLVO能量分布，a)測試1中吸附的有利條件;b)試驗2中附件的不利條件。gydF4y2Ba

在上述過程中，天然膠體懸浮液中的細顆粒為粘土和二氧化矽。分布最廣的天然細粒是高嶺石粘土。有幾篇論文專門研究了高嶺石在多孔介質中的運移[1-3,9-11]。然而，目前還沒有高嶺石剝離和運移的實驗室可視化研究。gydF4y2Ba

目前的論文填補了這一空白。我們研究了在不同的速度、鹽度和pH值下高嶺石細粒從二氧化矽基質中分離的情況。觀察到的細粒逐漸脫落是由於高嶺石顆粒的大小不同。中等粒徑的力學平衡條件的計算與實驗室可視化試驗的分離觀察定性一致。gydF4y2Ba

材料和方法gydF4y2Ba

本節描述了顆粒、基質、鹽水、實驗室設置和實驗室調查的方法。更詳細的描述可以在工作[24]中找到。gydF4y2Ba

基材、鹵水、細顆粒gydF4y2Ba

固體基板是玻璃罩卡瓦(德國Martinsried的Ibidi)。固體基質先用丙酮浸泡，再用乙醇和去離子水衝洗。此外，玻璃基板在室內條件下幹燥48小時。gydF4y2Ba

用氯化鈉在去離子水中溶解的方法製備鹵水。試驗1使用pH值為3的鹽水，試驗2使用pH值為9的鹽水。試驗1采用0.3M的鹽度，試驗2采用0.1M -的鹽度。gydF4y2Ba

顆粒為高嶺石，粒徑從0.5 μm到3.0 μm不等(Fluka Analytical Pty。德國)。gydF4y2Ba

實驗裝置gydF4y2Ba

所有主要設備的實驗設置示意圖如圖3所示。用電子注射泵將鹽水注入可視化細胞。用裝有相機的光學顯微鏡對可見細胞中附著的粒子進行拍照。通過圖像處理軟件image J對照片進行處理。gydF4y2Ba

圖3:gydF4y2Ba細粒分離實驗室設置示意圖。gydF4y2Ba

實驗方法gydF4y2Ba

最初，可視化細胞充滿鹽水。然後將濃度為300ppm的膠體粘土顆粒注入可視化細胞。E-5 m/s的最低線速度有利於細粒與固體基體的吸附。注入1.5細胞體積(PVs)後，停止流動，將含有膠體的細胞放置24小時，以達到穩定的顆粒層附著在玻璃基板上。定期拍攝的圖像允許控製附著的粒子穩定(圖4,5)。附著的完全飽和顆粒係統的這種初始狀態稱為步驟0。gydF4y2Ba

步驟1、2、…10對應的是分段遞增的恒定速度。試驗1階段1、2、10階段的速度分別為2.94E-2 m/s、3.34E-2、3.38E2、4.46E-2、5.34E-2、6.53E-2、8.29E-2、1.12E-1、1.63E-1、2.78E-1、7.13e-1m/s。試驗2的速度分別為2.66E-2m/s, 3.1E-2, 3.72E-2, 4.66E-2, 6.25E-2, 9.47E-2, 1.93E-1, 2.27E-1, 3.32E-1，階段1,2…gydF4y2Ba

圖4和圖5中的圖像顯示了穩定的條件，即熔劑不再從玻璃表麵分離顆粒。gydF4y2Ba

試驗1使用以下條件:鹽度為0.3M, pH為3。試驗2中，鹽度為0.1M, pH為9。gydF4y2Ba

理論gydF4y2Ba

假設在分離時刻，一個粒子圍繞粗糙體、相鄰粒子或顆粒-基質接觸點旋轉。圖1顯示了阻力(ld)和法向力(ln)的杠杆臂，這等於FgydF4y2Ba_egydF4y2Ba+ FgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba- fgydF4y2Ba_lgydF4y2Ba, FgydF4y2Ba_egydF4y2BaFgydF4y2Ba_ggydF4y2Ba和FgydF4y2Ba_lgydF4y2Ba分別是靜電、重力和升力。目前用於預測細粒提升和移動的顆粒分離條件是[5-7,11-14]:-阻力和升力的分離力矩超過靜電和重力的附著力矩。gydF4y2Ba

-阻力大於法向力引起的摩擦力，庫侖摩擦係數μgydF4y2Ba

-升力超過靜電和重力的總和gydF4y2Ba

脫離條件1、2和3的滿足分別導致顆粒在表麵上滾動、顆粒沿表麵滑動和顆粒從表麵上抬升。gydF4y2Ba

圖2給出了靜電能量剖麵gydF4y2Ba與gydF4y2Ba顆粒與表麵之間的分離距離h。靜電力等於能量的負梯度:gydF4y2Ba

靜電力/能量是範德華、雙電層和玻恩斥力分量的總和。圖2a給出了有利附加的情況，其中總能勢有一個最小值;這個案例對應於測試1。能量最小對應靜電力的消失:gydF4y2Ba

能量曲線V(h)從h開始gydF4y2Ba_米gydF4y2Ba趨近無窮是s形的。因此，確實存在這樣的分離距離hgydF4y2Ba_{馬克斯gydF4y2Ba}對應最大靜電力。gydF4y2Ba

在不利的附著條件下，能量勢有兩個極小值的情況如圖2b所示;這種情況對應於測試2。gydF4y2Ba

公式1、2、3中的靜電力Fe對應該靜電力的最大值，其中對應的分離距離h=hm位於能量分布圖V(h)的拐點處(圖2a):gydF4y2Ba

對於不利的吸附條件，最大靜電力對應的拐點位於能量最小對應點的右側。gydF4y2Ba

圖6和圖7給出了歸一化扭矩，以及歸一化水平和垂直力的總和。負值對應粒子脫離。本文采用文獻[13,14,24,25]給出的公式計算了所有四種力。gydF4y2Ba

總靜電力FgydF4y2Ba_egydF4y2Ba(h)用範德華力、雙電層力和玻恩力的總和計算[22,23]。能量的公式gydF4y2Ba與gydF4y2Ba分離距離h分別示於試驗1和試驗2的圖3a和圖3b。van der Waals、雙電層和Born剖麵的h依賴性分別用紫色、藍色和綠色曲線表示。紅色曲線對應整體能量曲線V(h)。計算表明，測試1中的附件發生在有利的條件下，即能量剖麵有一個(主要)最小值。gydF4y2Ba

hm值對應於不流動流體中的分離距離。式(1)中速度的應用對應於分離距離到h的運動gydF4y2Ba_米gydF4y2Ba向右，其中h由力矩平衡方程(1)決定。速度的增加，進而產生阻力的增加，產生了靜電吸引力F的增加gydF4y2Ba_egydF4y2Ba(h).當平衡分離力矩的靜電力達到F值時發生顆粒脫離gydF4y2Ba_{馬克斯gydF4y2Ba}，即分離距離達到h值gydF4y2Ba_{馬克斯gydF4y2Ba}．在進行的實驗室測試中，注射膠體的顆粒大小在某些限度內變化。因此，靜電力的最大值也會發生變化，從而導致顆粒逐漸脫離。gydF4y2Ba

圖2b給出了試驗2條件下的能量分布圖。附著條件是不利的-能量剖麵有兩個極小值。初級最小值較深，次級最小值較淺。在試驗飽和階段的顆粒脫離過程中，有的顆粒沉降在一級最小值，有的沉降在二級最小值。分離距離h=h采用力學平衡方程1gydF4y2Ba_1gydF4y2Ba和h = hgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba分開。在不流動流體中，分離距離hgydF4y2Ba_{1米gydF4y2Ba}和hgydF4y2Ba_{2米gydF4y2Ba}對應於能量最小值。速度的作用是hgydF4y2Ba_1gydF4y2Ba和hgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba從h點向右移動gydF4y2Ba_{1米gydF4y2Ba}和hgydF4y2Ba_{2米gydF4y2Ba},分別。在一次最小值和二次最小值時，對粒子施加的阻力、升力和重力是相同的。杠杆臂明顯高於分離距離，且主最小值和次最小值相等。因此，平衡分離力矩的靜電力對兩個極小值所附粒子是相同的。因此，h點的能量曲線的切線gydF4y2Ba_1gydF4y2Ba和hgydF4y2Ba_2gydF4y2Ba是相等的。gydF4y2Ba

二次最小值與一次最小值相比較淺。因此，二次極小值處的最大靜電力小於一次極小值處的最大靜電力。因此，在一定速度下，靜電力F的最大值gydF4y2Ba_{2馬克斯gydF4y2Ba}吸附在二次最小值的粒子將達到，而一次最小值的靜電力低於其最大值。因此，在流速依次增大的試驗中，首先從二次最小值分離出顆粒，然後從一次最小值分離出顆粒。一次最小值的最大靜電力顯著高於二次最小值，因此從二次最小值分離顆粒的流速顯著高於一次最小值。gydF4y2Ba

結果與討論gydF4y2Ba

圖4給出了試驗1在十個階段中附著粒子的圖像。圖5顯示了來自測試2的圖像。主要觀察到粒子在速度增加過程中逐漸脫離。顆粒尺寸在0.5 ~ 3.0微米之間變化。然而，方程1到3中的力和力矩對應的粒子半徑中值為0.7微米。gydF4y2Ba

圖4:gydF4y2Ba測試1(步驟1到10)中附著粒子的圖像。gydF4y2Ba

圖5:gydF4y2Ba測試2(步驟1到10)中附著粒子的圖像。gydF4y2Ba

現在讓我們將這些結果與粒子脫離數學模型的數據進行比較。圖6和圖7分別是試驗1和試驗2的歸一化扭矩、歸一化水平力和歸一化垂直力的計算結果。藍色曲線對應的是移動粒子的百分比，從初始階段的0增長到圖6中第十階段的幾乎100%。在圖7中，動員粒子的百分比從0到60%不等。gydF4y2Ba

圖6a和圖7a為杠杆臂比為100時各步歸一化扭矩，這是文獻[26-28]中給出的典型值。從歸一化扭矩變為負值的步驟開始，即測試1的步驟5和圖7中的步驟7。在這兩種情況下，分離粒子的數量構成了最初附著粒子的很大一部分。圖6b和圖7b對應歸一化水平力;對庫侖分數係數μ=0.2進行了計算。當水平力變為負值時，顆粒開始分離，即圖6b中的步驟9;在水平力改變其符號的地方發生了大量粒子的分離。在圖7b中，第9步中也發生了分離，也有相當一部分附著的顆粒被分離。gydF4y2Ba

圖6c中的歸一化垂直力保持為正，即升力在有利情況下不會分離附著在初級最小值的粒子。然而，在圖7中，垂直力在步驟6後確實使粒子分離。分離的粒子附著在二次淺極小值中。gydF4y2Ba

圖6:gydF4y2Ba有利於附著的機械平衡條件(試驗1):a)歸一化軋製力矩;b)歸一化水平力;c)歸一化垂直力。gydF4y2Ba

圖7:gydF4y2Ba不利附件機械平衡條件(試驗2):a)歸一化軋製力矩;b)歸一化水平力;c)歸一化垂直力。gydF4y2Ba

綜上所述，我們在不改變鹽水組成和分段恒定增加流速的情況下，在可視化池中進行了兩次流動試驗。我們觀察到在流速增加的過程中顆粒逐漸脫落。在試驗中，每一步(速度)都采用了顆粒的機械平衡。觀察到，適用於平均粒徑的分離標準對應於相當一部分顆粒的分離。gydF4y2Ba

式(1-3)中的力公式適用於球形顆粒，而高嶺石顆粒可以用圓柱體或橢球體近似表示。利用計算流體動力學(Computational Fluid Dynamics, CFD)可得到適用於天然高嶺石粘土的平圓柱體或橢球體的相應公式。這項研究超出了目前工作的範圍。gydF4y2Ba

顆粒在半徑上的分布產生脫離條件下的力分布[1-3]。圖6和圖7中的逐漸脫離曲線，在已知粒徑分布的情況下，可以用來確定基材表麵的粗糙度分布，就像在工作[24]中所做的那樣。這也是研究的下一步。gydF4y2Ba

扭矩和力的計算基於平均大小的球形粒子，目的不是為了匹配圖6和圖7中的分離藍色曲線。計算的目標是找出粒子脫離是否發生在標準1、2和3給出的典型值。確實，分離濃度曲線與機械平衡條件之間的比較產生了大量附著顆粒的分離。它允許定性解釋高嶺石顆粒脫離的機械平衡準則。我們預計，考慮到粒徑分布和高嶺石形狀，並使用更複雜的數學模型(如文獻[29-32]中提出的數學模型)，可以高精度地匹配分離濃度曲線gydF4y2Ba

結論gydF4y2Ba

對顆粒脫離固體基質的可視化研究及其基於附著顆粒力學平衡的數學建模得到了以下結論。gydF4y2Ba

在分段勻速增加的過程中，我們試驗中的顆粒逐漸脫離，而式(1)表示所有附著在理想平麵基板表麵的單尺寸顆粒同時脫離。粒子在半徑上的分布可以解釋逐漸的分離。根據平均顆粒半徑計算的力學平衡條件定性地反映了大於平均粒徑的顆粒的脫離，而較小的顆粒仍然附著。這使得實驗室觀察結果與數學模型的定性一致成為可能。上述結果對應於細粒脫離的有利和不利情況。gydF4y2Ba

第一次試驗在高鹽度、低pH (0.3M, pH3)條件下進行，第二次試驗在低鹽度、高pH (0.1M, pH9)條件下進行。因此，第一次試驗表現出較高的靜電引力，對應於深層單次一次能量最小值。相反，弱靜電吸引引起兩個能量最小值和淺次最小值。強靜電吸力不會使顆粒通過升力脫離(圖6c)，而弱靜電吸力會使相當一部分顆粒上升(圖7c)。gydF4y2Ba

在不利條件下，顆粒分離更為強烈，這歸因於較淺的二次能最小值。在試驗2結束時剩餘附著的粒子位於初級最小值。gydF4y2Ba

確認gydF4y2Ba

作者感謝L.契克博士和恩格斯博士。感謝Naby先生和Hussaini先生的支持和富有成果的討論。gydF4y2Ba

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引用:gydF4y2Ba楊勇，唐樂B, Kutty G, Mbeveri S, Carageorgos T，等。(2020)高嶺石與二氧化矽襯底分離的實驗室和理論研究。國際J水廢水處理6(3):dx.doi.org/10.16966/2381-5299.174gydF4y2Ba

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收到日期:gydF4y2Ba07年11月,2020年gydF4y2Ba

接受日期:gydF4y2Ba2020年11月17日,gydF4y2Ba

發表日期:gydF4y2Ba2020年11月24日,gydF4y2Ba