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研究文章
六種不同塑料聚合物對有機氯農藥和多氯聯苯吸附的變化

托德•艾倫薩凡納法利約書亞·德雷珀卡桑德拉克萊門特貝絲Polidoro＊

亞利桑那州立大學數學與自然科學學院，美國AZ 85306

*通訊作者:貝絲·波利多羅，亞利桑那州立大學數學與自然科學學院，美國亞利桑那州格倫代爾85306電話:602-543-5686;電子郵件:beth.polidoro@asu.edu


摘要

微塑料汙染在陸地、海洋和淡水環境中日益成為全球關注的問題。有充分證據表明，許多有機汙染物也與環境中的微塑料有關。在一項對照實驗中，本研究記錄了代表不同農藥和多氯聯苯(PCBs)的32種持久性有機汙染物對6種最常用塑料聚合物的平衡吸附勢。結果表明，以吸附回收率或百分比來衡量的吸附率，對單個汙染物的變化很大。然而，塑料聚合物聚氯乙烯(PVC)和低密度聚乙烯(LDPE)對多氯聯苯的平均吸附回收率最高，而LDPE對農藥的平均吸附回收率也最高。聚合物聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)對農藥和多氯聯苯的平均吸附回收率最低。鑒於這些汙染物具有較高的持久性、毒性和生物積累潛力，本研究結果可為行業、政府和其他利益相關者提供指導，以優先考慮對可能對水生生態係統和人類健康構成更高風險的聚合物進行額外研究或監管，因為它們具有較高的汙染物吸附潛力。

關鍵字

塑料微粒;汙染物;化學平衡;聚合物


簡介

目前塑料年產量超過3億噸[1,2]。隨著塑料垃圾[3]的預期壽命，迫切需要更好地了解微塑料汙染對環境和健康的影響。塑料聚合物製造業主要由六種“商品塑料”主導，包括低密度聚乙烯(LDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)、聚丙烯(PP)、聚氯乙烯(PVC)、聚苯乙烯(PS)和聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)、[4]。環境中的塑料會受到惡劣元素條件的影響，無論是由於處置不當還是長期儲存在垃圾填埋場，隨著時間的推移，塑料會分解成小顆粒，大小小於5毫米的碎片稱為微塑料[5]。在過去的十年中，人們發現微塑料滲透到世界各地的城市和自然環境中，但清除方法有限[6-9]。微塑料汙染無處不在，對海洋和淡水生態係統構成重大威脅[7,10,11]。

由於微塑料能夠吸收環境中的有機汙染物，有充分的證據表明它們是其他化學物質的載體[12-14]。因此，微塑料被認為有助於汙染物通過無意的消耗進入海洋生物，這可能會或不會加劇汙染物生物積累並隨後滲透到人類飲食中的風險[15-20]。然而，隻有少數研究[21,22]通過實驗探索了六種主要商品塑料在有機汙染物吸附潛力方麵的差異，這些塑料構成了大多數人造塑料聚合物。

因此，本研究的目的是研究32種有機汙染物(包括多氯聯苯和主要的有機氯農藥)對六種常見塑料聚合物衍生的微塑料的平衡吸附差異。所分析的32種汙染物中，有30種(或其母體化合物)已列入《關於持久性有機汙染物的斯德哥爾摩公約》(PoPs)。《斯德哥爾摩公約》規定的持久性有機汙染物包括本研究所包括的所有多氯聯苯和幾種有機氯農藥(艾氏劑、氯丹、滴滴涕、狄氏劑、艾氏劑、七氯胺、六氯苯、滅蟲靈、毒殺芬、硫丹)及其相關異構體或降解產物(DDD、DDE、壬草胺、七氯環氧、林丹、六六六α異構體等)。在這項研究中分析的32種化合物中，隻有兩種(甲氧氯胺和毒死蜱)目前不包括在斯德哥爾摩公約中。然而，鑒於這兩種農藥的持久性和毒性，已被提議列入候選名單，並已在全球幾個國家被禁止或限製使用[23]。鑒於這些汙染物具有很高的持久性、毒性和生物積累潛力，本研究的結果，以及其他關於單個汙染物吸附[22]或汙染物吸附[21]對塑料和微塑料的混合物的研究，可以為行業、政府和其他利益相關者提供指導，優先考慮可能對水生生態係統和人類健康構成更高風險的塑料聚合物。

材料與方法

新的，常見的家用塑料製品的樣品在美國被標記為1-6的聚合物:1-聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)， 2-高密度聚乙烯(HDPE)， 3-聚氯乙烯(PVC)， 4-低密度聚乙烯(LDPE)， 5-聚丙烯(PP)和6-聚苯乙烯(PS)。一個中等精細的金屬銼被用來製造每種塑料類型的微塑料顆粒，大小從0.5毫米到2毫米不等。每個微塑料樣品中大約0.1克與10毫升自來水混合。在一係列不同的試驗中，水中的微塑料被添加了已知數量(10-15µg)的32種非極性汙染物(19種氯化農藥和代謝物和13種多氯聯苯)，以及一種回收替代品(對三苯)。在水中加入微塑料樣品，在密封的罐子裏用旋轉器混合72小時。取出微塑料，放入15毫升的己烷中，在密封的罐子中再旋轉72小時。所有己烷提取物均用NaSO幹燥4用氮氣濃縮到0.5毫升的最終體積。最後的萃取物與內部標準四羥色胺-d50加標，並使用瓦裏安3800氣相色譜儀與土星2200電子電離質譜儀進行有機汙染物回收分析。結果以百分比回報報告，這是通過微塑料吸附後回收的汙染物量與添加到微塑料/水混合物中的初始量之間的差異來計算的。在每次試驗中，實驗室的空白(如無添加的微塑料)也被暴露在自來水中，在己烷中提取並分析。方法:Pulford et al.[25]和Polidoro et al.[26]報道了從水中提取的所有汙染物的檢出限和回收率。然而，鑒於這是一項初步研究，未來的工作包括對這些化合物和其他化合物進行額外的實驗室試驗和重複。32種汙染物及其平均對數辛醇/水分配係數(K噢表1[27]所示。使用標準方差分析和配對t檢驗(假設方差不等)來檢驗是否平均K噢是一個很好的預測汙染物吸附到不同的塑料聚合物。

有機氯農藥 日誌K噢範圍* 平均Log K噢
六六六異構體 3.8 3.8
硫丹 3.83 3.8
林丹 3.78 - -4.14 4.0
DDD 4.32 4.３
甲氧滴滴涕 4.68 - -5.08 4．9
毒死蜱 4.7 - -5.11 4．9
六氯代苯 4.79 - -5.74 5.3
滅蟻靈 5.28 5.3
七氯 5.44 5.4
環氧七氯 5.44 5.4
異狄氏劑 5.43 - -5.6 5.5
cis-Nonachlor 5.54 5.5
cis-Chlordane 6.16 6.2
trans-Chlordane 6.2 6.2
trans-Nonachlor 6.08 - -6.44 6.3
滴滴涕 6.36 6.4
DDE 6.51 6.5
狄氏劑 5.38 - -7.67 6.5
奧爾德林 5.68 - -7.4 6.5
多氯聯苯
聯苯 3.88 - -4.04 4.0
3.5 -dichlorobiphenyl 4.11 - -5.41 4.8
2.4.6-Trichlorobiphenyl 5.47 - -5.69 5.6
2.2 .5.5 -Tetrachlorobiphenyl 5.11 - -6.20 5.7
2.2 .4.5 -Tetrachlorobiphenyl 5.81 - -6.34 6.1
2.3 .4.5 -Tetrachlorobiphenyl 6.34 - -6.41 6.4
2.3.5.6-Tetrachlorobiphenyl 6.43 6.4
3.3 .4.4 -Tetrachlorobiphenyl 6.72 6.7
2.2 4.5.5 -Pentachlorobiphenyl 6.80 - -6.98 6.9
2.3.4.4”.5-Pentachlorobiphenyl 6.98 - -7.12 7.1
2.3 .4.4 .5-Pentachlorobiphenyl 6.98 - -7.12 7.1
2.3.3“.4.4“5”-Hexachlorobiphenyl 7.62 - -7.44 7．5
2.2“.4.4”.5.5 -Hexachlorobiphenyl 7.62 - -7.75 7.7

表1:19種主要有機氯農藥和13種多氯聯苯添加到不同的塑料聚合物中，按平均log K增加的順序排列噢．(*主要來自施瓦岑巴赫等人。[27])

結果

PVC對pcb的平均吸附率或回收率最高，其次是LDPE和HDPE。LDPE對所有農藥的平均吸收率最高(圖1)。PET對農藥和多氯聯苯的平均吸收率最低。在不同的塑料聚合物中，自來水中PCB同類物的平均回收率從19% (PET)到66%以上(PVC)不等，而氯化農藥的平均回收率從11% (PET)到37%以上(LDPE)不等。

圖1:六種微塑料聚合物吸附農藥和多氯聯苯的平均回收率

在單個農藥中，endrin和毒死蜱對PVC的回收率最高(分別為75%和60%)，與其他農藥相比，在所有塑料聚合物中(圖2)。endrin的高吸附潛力可能與其相對於其他農藥的高分子質量有關，或者可能與其化學結構中的氧反應性有關。在PCB同類產品中，PVC始終表現出較高的回報率，範圍約為60-75%，但聯苯的回報率低於30%(圖3)。所有PCB同類產品的PET回報率為22%或更低。海洋環境中的實地研究也觀察到與其他塑料聚合物相比，PET吸附的多氯聯苯濃度較低，但與此相反，也觀察到PVC[28]吸附的多氯聯苯濃度相對較低。除了聯苯、3,5二氯聯苯和2,4,6-三氯聯苯外，不同PCB同源物對同一種塑料聚合物的百分比回報率沒有顯著差異(圖3)。

圖2:在六種微塑料聚合物中，19種農藥和代謝物的回收率

基於對所有塑料聚合物類型的所有汙染物吸附率的方差分析(ANOVA)， log K噢是對塑料吸附的顯著預測因素，無論是在每一類化合物中還是在所有聚合物類型中(p<0.05)。log K之間的相關性噢在其他研究中也發現了海水中有機汙染物對微塑料的吸附。然而，即使是具有高log K的化合物，其吸附速率也可能有很大差異噢由於增加的疏水性[29]，值可能更快地吸附到有機聚合物上。

討論

在我們的實驗中，所有組合多氯聯苯和農藥的平均吸附量或百分比回收率依次為LDPE>PVC>HDPE≥PP≥PS>PET。除PVC外，這些結果與其他研究總結的各種pcb和其他化學品的實驗得出的塑料-水分配係數相似[30,31]，例如LDPE≈HDPE≥PP>PVC≈PS。在海洋水域進行的現場研究中，與PVC和PET[28]相比，LDPE、HDPE和PP中也發現了更高濃度的pcb和PAHs。與其他類似研究相比，在我們的研究中，PVC對汙染物的吸附增加可能是由於微塑料製備(如歸檔)過程中潛在的表麵積增加，和/或由於缺乏風化而降低結晶度。

汙染物對不同塑料聚合物的吸附程度因其化學和物理性質而異，包括疏水性[32,33]、表麵積[34]、尺寸[12,13]、擴散率[33,35]和結晶度[33]。玻璃狀塑料聚合物，如PET和PVC，與非玻璃狀或橡膠狀聚合物，如HDPE, LDPE和PP[36]相比，具有更少的擴散和更低的吸附能力。LDPE相對較高的擴散率可能是其廣泛用於吸附和檢測各種有機汙染物的環境平衡或被動采樣器的原因[37,35]。同樣，Huffer和Hofmann[38]發現，所選PAHs對聚乙烯(PE)的線性等溫吸附可能是由於吸附到本體聚合物中，而PS和PVC的非線性等溫吸附可能是由於表麵吸附。

在我們的研究中，微塑料來自於相同大小和形狀的新塑料產品。然而，微塑料在環境中的大小、年齡、磨損和降解會影響不同聚合物[39]的吸附速率。一般情況下，吸附速率隨粒徑的減小而增大。聚合物光降解已被證明可以通過增加表麵積來增加吸附能力[28,41]。類似地，與結晶度增加[35]的侵蝕塑料相比，擴散在原始塑料材料中的速度較慢。

汙染物暴露於微塑料的時間對於最大限度地提高塑料聚合物吸附回收率也很重要。在實驗室中，化學物質對塑料的吸附已被證明在72小時內達到平衡。然而，對聚乙烯和聚丙烯的其他實驗室研究表明，菲的平衡從20天到80天不等。在現場條件下，包括生物汙染在內的各種環境因素都會影響汙染物的平衡條件、吸附和降解。在野外，平衡可能發生得慢得多，從幾個月到1年以上[14,28]。

測試的19種農藥中有18種是有機氯農藥(或其降解產物或不同的異構體)。毒死蜱被歸類為有機磷農藥，但由於其極性和氯化性，毒死蜱的環境行為和平衡分配特征更接近有機氯化合物[42]。氯代農藥在20世紀70年代以前使用較多，但在環境中存在持久性，並繼續構成潛在的環境和健康風險[43-46]。氯代農藥是典型的高氯代環烴，具有獨特的特性，包括在水中不溶性、在土壤中持久性和在生物脂肪組織中的生物蓄積[47]。幾種氯代農藥屬於環二烯亞群，包括艾氏劑、狄氏劑、七氯環氧化物和氯丹，它們在六種塑料類型中表現出非常相似的吸附模式，這可能是由於它們相似的環二烯結構。

多氯聯苯是合成的有機化合物，由兩個共軛環己烷環和不同數量的附著氯原子組成。有209個不同的同係物，氯原子的數量和它們在聯苯環係統中的位置主要決定了每個同係物的物理和化學性質。作為一類，pbc表現出低蒸汽壓、低水溶性和高介電常數[48]。隨著氯化程度和後續分子量的增加，不同PCB的吸附略有增加(圖3)，說明氯原子的數量可能會影響PCB的吸附，以及氯原子在聯苯環上的位置，特別是成分相同但結構不同的PCB所產生的百分比回報率非常相似。雖然不同氯位置對吸附的影響尚不清楚，但通過比較PCB異構體[49]之間的吸附率，可以概括出趨勢，而且單個PCB異構體的構型和體積可能會影響不同PCB在聚合物[50]上的吸附。

圖3:六種微塑料聚合物中13種PCB同類物的百分比回報率

結論

我們的研究發現，在受控淡水條件下暴露72小時，PCB對微塑料的吸附高於有機氯農藥。總體而言，所有聯用PCB和有機氯農藥的平均吸附量或回收率依次為LDPE>PVC>HDPE≥PP≥PS> PET。另外，汙染物log K噢可能是一個有用的預測塑料吸附率。然而，在實驗室條件之外，有機汙染物對塑料聚合物的吸附率差異很大，這取決於許多不同的環境因素，包括塑料表麵積、塑料風化率、汙染物暴露時間、汙染物降解條件、汙染物混合物和生物汙染。

確認

我們感謝亞利桑那州立大學NCUIRE項目的支持和資助。


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條信息

文章類型:研究文章

引用:Allen T, Farley S, Draper J, Clement C, Polidoro B(2018) 6種不同塑料聚合物對有機氯農藥和多氯聯苯的吸附變化。環境毒理學雜誌2(1):dx.doi。org/10.16966/2576 - 6430.109

版權:©2018 Allen T, et al。這是一篇開放獲取的文章，根據創作共用署名許可的條款發布，允許在任何媒介上不受限製地使用、分發和複製，前提是要注明原作者和來源。

出版的曆史:

  • 收到日期:2017年10月11日

  • 接受日期:2018年2月14日

  • 發表日期:2018年2月21日